近期，中国科学院上海光学精密机械研究所激光与红外材料实验室解析了溶剂分子介导钙钛矿胶体纳米晶演化的分子层面机制，并通过调控溶剂分子与纳米晶表面配体间相互作用力实现纳米晶阵列结构以及纳米线结构的可控合成。相关研究成果以“Solvent-mediated structural evolution in colloidal lead halide perovskite nanocrystals self-assembly”为题发表于Advanced Materials Interfaces上。

 

　　全无机钙钛矿纳米晶由于高吸收系数、窄发射线宽、高光致发光量子产率和可调的发射波长等优异的光电性能，备受关注。钙钛矿纳米晶通常以胶体形式保存于溶剂中，然而对于其在溶剂中缓慢演化并自组装的机理分析仍然稀缺。而溶剂介导纳米晶的演化机理的探究对钙钛矿纳米晶的进一步应用，以及纳米晶可控自组装方面意义重大。

 

　　研究团队通过实验结合理论仿真计算，揭示了全无机钙钛矿纳米晶在溶剂作用下演化的分子尺度机制。通过影响相邻纳米晶表面脂肪族配体间的分子间相互作用力，调控胶体纳米晶体系中复杂键能之间的竞争结果，从而控制纳米晶演化和自组装结构。结合分子动力学模拟、密度泛函理论计算以及荧光光谱变化，揭示了纳米晶相变和自组装的动力学过程。并通过对配体-溶剂和配体-配体相互作用的精细控制，实现纳米晶阵列和单晶纳米线的可控合成。

 

　　该工作得到国家自然科学基金、上海市青年拔尖人才计划等项目的支持。

　　

 

图1 正己烷和甲苯中分别形成纳米晶阵列和纳米线的机理示意图

 

 

图2 理论计算和分子动力学仿真过程

 

消息来源：中国科学院上海光学精密机械研究所